谢海波教授团队Chemical Science封面论文：新型纤维素聚离子液体协同氢键/离子双调控策略助力高可逆锌阳极

发表日期：2025-06-06

水系锌离子电池（AZIBs）因其安全性、成本效益和环境兼容性，在电动汽车和便携式电子设备等领域受到广泛关注。但锌负极界面仍然面临着活性水的腐蚀、不可逆锌沉积和锌枝晶生长等问题。纤维素作为一种富含羟基的天然聚合物，为分子设计提供了平台，并同步提供了丰富的氢键位点。另外，离子液体（IL）具有独特阴阳离子结构，是一种的环境友好型溶剂，可以有效地调节Zn²⁺离子迁移、电场分布和SEI层形成。然而，当前的研究忽略了阳离子在调节体氢键中的作用。特别地，咪唑基IL中的N和H原子可以介导氢键网络的形成。其次，具有稳定正电荷的咪唑基IL在水环境中具有高的离子导电性和稳定性，可以有效的抑制了锌枝晶和HER。基于上述考虑，我们提出以纤维素为主体，以Is为功能构建单元，设计并合成了一种具有氢键/离子双重调控机制的纤维素聚离子液体添加剂，旨在更有效地解决AZIBs面临的挑战。

本工作提出了一种分子工程策略，将惰性纤维素转化为AZIBs的高性能电解质添加剂。利用DBU/CO₂/DMSO体系特殊的溶剂性质，通过转酯化反应，无需额外催化剂，将纤维素转化为新型咪唑基纤维素聚离子液体（[CellMim]⁺）添加剂（图1）。[CellMim]⁺具有优异的氢键重构和Zn²⁺调控能力。结果表明，Zn||Zn对称电池在1 mA cm^-2下表现出超过1800 h的循环寿命，并在56.9%的高锌利用率下实现了3700 mAh cm^-2的累积容量。[CellMim]⁺改性电解质的Zn||Zn软包电池（9 cm²）在8 mA cm^-2下稳定运行260 h。此外，使用该电解质的Zn||NVO电池在1 A g^-1下循环500次后容量保持率高达83.6%，库仑效率（CE）>99.9%。这项工作通过可持续的纤维素聚离子液体电解质添加剂触发氢键/离子双重调控机制，为实现高性能AZIBs提供了新的见解。

其成果以题为“Design of Cellulosic Poly(Ionic Liquid)s with Hydrogen Bond/Ion Dual Regulation Mechanism for Highly Reversible Zn Anode”在国际知名期刊Chemical Science上以封面论文形式发表。本文第一作者为贵州大学2021级博士生陈奎，通讯作者为谢海波教授，通讯单位为贵州大学材料与冶金学院。

图1. 示意图：功能化纤维素聚离子液体电解液添加剂的设计策略

【文献链接】

Kui Chen, Yongzhen Xu, Hebang Li, Yue Li, Lihua Zhang, Yuanlong Guo, Qinqin Xu, Yunqi Li, Haibo Xie*. Design of Cellulosic Poly(Ionic Liquid)s with Hydrogen Bond/Ion Dual Regulation Mechanism for Highly Reversible Zn Anode, Chem. Sci., 2025,16, 8648-8660， https://doi.org/10.1039/D5SC01555C

图文：黄彩娟/陈奎

一审：谢海波

二审：赵飞

三审：刘剑